Estudio de CuO/ZrO2 como catalizador para la oxidación de CO y oxidación completa de CH4 上市 Deposited
Mientras que, en ausencia de vapor de agua, dichos catalizadores mostraron buena actividad y estabilidad incluso después de 24 hrs de reacción. Para la oxidación de CH.i, se encontró que el incremento del contenido de CuO conduce a un aumento en la activi4ad de las muestras, mientras que el tratamiento térmico, método de síntesis y soporte utilizado, no tuvieron un efecto importante sobre ésta reacción. Se propone que los sitios activos de estas muestras para la oxidación de CO y oxidación completa de CH.i, son las especies de Cu altamente dispersas junto con el CuO con tamaño de partícula pequeño, siendo éstos últimos más importantes en la oxidación de CH.i. Los catalizadores soportados en óxido de circonio, mostraron una actividad y estabilidad notable que los convierte en candidatos importantes para·las reacciones de oxidación estudiadas en este trabajo.
Los estudios de TPR proporcionaron evidencia de la existencia de diferentes partículas de CuO sobre el soporte e incorporadas a la red del _soporte. La alta dispersión de Cu en los catalizadores también se pudo inferir por UV-Vis-RD. Los espectros de UV-Vis-RD mostraron la banda de absorción correspondiente a Cu2+ altamente disperso en la superficie del Zr02 con simetría octaédrica distorsionada, la cual se traslapa con la banda correspondiente a transiciones d-d en los iones de Cu2+ altamente dispersos localizados en los sitios con simetría octaédrica. La concentración de estas especies depende fuertemente del contenido de CuO y de la temperatura de calcinación. Las pruebas de actividad catalítica de las muestras en la oxidación de CO mostraron que los soportes de Zr02 y Al2O3 son prácticamente inactivos en el intervalo de temperatura estudiado. Una actividad importante se observó con la adición de Cu en los soportes. Las curvas light off mostraron una dependencia con el contenido de Cu, tratamiento térmico y método de preparación. Para esta reacción, los sólidos de CuO/Zr02 preparados por sol-gel-impregnación resultaron más activos que los preparados por el método sol-gel y el sistema CuO/Zr02 fue más activo que CuO/ Al2O3• La presencia de vapor de agua en la alimentación del reactor, conduce a una disminución importante de la actividad de los catalizadores de CuO/ZrO2
Con el fin de evitar la sinterización y contribuir al conocimiento y mejora de catalizadores a base de cobre para reacciones de oxidación completa, se prepararon catalizadores de CuO/Zr02 por el método sol-gel y por el método combinado sol-gel-impregnación. Para efectos de comparación, también se prepararon catalizadores de CuO/ AhO3• El contenido de CuO fue del 1 y 3 .6 % mol, y la temperatura de calcinación fue de 400 y 700 ºC. Los catalizadores se caracterizaron por TGA, DTA, áreas BET, XRD, UV-Vis-RD y TPR. La actividad catalítica de estas muestras en la oxidación de CO se estudió en un sistema dinámico de reacción en el intervalo de temperatura de 100 a 440 ºC ( curvas light off), mientras que la oxidación completa de Clit se estudió en el intervalo de temperatura de 300 a 650 ºC ( curvas light off). La oxidación de CO también se estudió a temperatura constante (estabilidad), ciclos redox (efecto del pre-tratamiento) y en presencia de vapor de H2O. La caracterización de las muestras permitió identificar las fases cristalinas y las diferentes especies de Cu en función del soporte, método de preparación, temperatura de calcinación y contenido de cobre.
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