Evaluación catalítica en hidrodesulfuración profunda de materiales Ni-W-S soportados en óxidos mixtos de TiO₂-ZrO₂ 上市 Deposited

Este trabajo se enfocó en el sistema de sulfuro de níquel-tungsteno soportado en óxidos mixtos de titania y zirconia. En primer lugar, se analizó el efecto de la relación Ti/Zr del soporte con el fin de evaluar la aportación del mismo a la actividad en la reacción de hidrodesulfuración de 4,6 Dimetil dibenzo-tiofeno. También se varió el porcentaje másico de la fase activa para encontrar una relación entre este parámetro y la velocidad de reacción. Por último se compararon los resultados de reacción de las muestras sulfuradas sin calcinar con los de las muestras calcinadas a 400°C antes de la sulfuración. Así, el objetivo del presente trabajo fue evaluar el desempeño catalítico de materiales NiW-S soportados en titania modificada por zirconia, para correlacionar estas propiedades con la actividad del catalizador en la reacción de hidrodesulfuración de 4,6 dimetil-dibenzotiofeno. La mayor velocidad de reacción por átomo de metal impregnado la presentaron indistintamente los catalizadores con 25% en peso de W soportados en el óxido mixto con 40% de Ti y 60% Zr, tanto calcinado como sin calcinación previa a la sulfuración. A partir de los datos de TPR, UV-Vis y TPD se pudo concluir que para que exista una sulfuración completa de tungsteno, la carga de metal no debe superar un valor crítico que implica la formación de especies de tungsteno que, al no estar en contacto directo con el soporte, no tienen la misma disponibilidad a ser sulfuradas; por otro lado, la carga no debe ser demasiado baja pues se requiere una mayor energía para pasar de la fase W 4+ a W2+ Los soportes se sintetizaron por la vía sol-gel con tratamiento solvo-térmico a partir de precursores organometálicos. Los metales que componen la fase active se impregnaron de manera secuencial por el método de humedad incipiente. Los soportes se caracterizaron con fisisorción de nitrógeno, difracción de rayos X, espectroscopia de reflectancia difusa UV-Vis, termogravimetría, desorción de amoniaco a temperatura programada, y reducción a temperatura programada. Por su parte los catalizadores se sometieron a espectroscopia de reflectancia difusa UV-Vis y reducción a temperatura programada. La tesis está dividida en seis capítulos. El primer capítulo ubicará al lector en el contexto del tema con una breve introducción, una revisión bibliográfica del sistema a estudiar y el planteamiento de los objetivos. En el segundo capítulo se detalla la metodología empleada para cada prueba experimental. Los resultados de caracterización de los soportes sintetizados están expuestos en el tercer capítulo. En el cuarto capítulo de la tesis se explican los resultados de caracterización de los catalizadores NiW. En el capítulo cinco se discuten los resultados de actividad y selectividad y se menciona su relación con los datos de caracterización. Por último, en el capítulo seis se concluye el trabajo.

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最新修改: 12/11/2023
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