Catalizadores Pd/Ak2O3-La2O3: caracterización y actividad catalítica en la reducción de NO con H2 Public Deposited
En la presente tesis doctoral se realizó un estudio básico de algunas propiedades fisioquímicas de catalizadores de Pd soportados en óxidos binarios Al2O3-La2O3 preparados por el método sol-gel a fin de comprender un poco mejor el efecto de adición de La2O3 a los catalizadores de Pd sobre la actividad y selectividad catalítica en la reacción de NO con H2. Para propósito de comparación los óxidos binarios fueron preparados también por el método de coprecipitación a partir de precursores orgánicos. Uno de los objetivos generales del presente trabajo de tesis fue encontrar la composición más adecuada del soporte modificado a fin de obtener catalizadores con alta selectividad a N2 y mínima formación de N2O y NH3 en la reacción de NO con H2. Para esto se varió la concentración de La2O3 en los óxidos binarios permitiendo estudiar sistemáticamente la influencia de la composición del soporte sobre las propiedades fisicoquímicas del catalizador. De esta forma, en el presente trabajo se intentó dar una explicación del papel de La2O3 en los catalizadores Pd/Al2O3-La2O3 sobre la actividad y selectividad en la reducción de NO con H2. Las principales propiedades fisicoquímicas estudiadas fueron las texturales, estructurales, de reducibilidad, oxidación y desorción. Los resultados indican que las propiedades fisicoquímicas así como la selectividad catalítica en la reducción de NO con H2 se modifican con la concentración de La2O3. Se obtuvieron catalizadores con alta selectividad a N2 principalmente para alta concentración de La2O3. Un hallazgo importante en este trabajo fue que los catalizadores Pd/Al2O3-La2O3 preparados por sol-gel tuvieron alta selectividad a N2 a temperaturas más bajas (< 250 ºC) que los catalizadores Pd/Al2O3, indicando su potencial para la disociación de NO bajo condiciones totalmente reductoras. Dicha propiedad la atribuimos a la creación de nuevos sitios activos a través de la formación de un complejo superficial por efecto de la interacción fuerte entre el Pd y La2O3. La selectividad catalítica en la reducción de NO con H2 fue función del grado de interacción Pd-La2O3 y de la relación molar de reactantes. El papel de La2O3 en los catalizadores de Pd es promover la redispersión o esparcimiento del Pd por efecto de la interacción fuerte con el soporte y promover tanto la oxidación del Pd como la disociación de NO a bajas temperaturas(< 250 ºC) favoreciendo la formación de N2.
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