Evaluación de la remoción de fármacos presentes en agua residual mediante dos procesos combinados: oxidación electroquímica-lodos activados y oxidación enzimática-lodos activados Público Deposited
Drug degradation in conventional wastewater treatment plants is a huge challenge; given the fact that municipal and hospital wastewater effluents contain pharmaceuticals in low concentrations and biodegradable organic matter in higher concentrations, biodegradable organic matter turns out to be the main pollutant. Several drugs have proved to be recalcitrant and persistent in wastewater treatment plants and these substances are toxic to different bioindicators. To diminish the problem caused by the presence of drugs in wastewater, three different processes of drug removal were evaluated in this work. Two combined processes (pre-treatment- activated sludge) were enzymatic-activated sludge and electrochemical oxidation-activated sludge. The third process evaluated was a single enzymatic process. The drugs considered in this study are: bezafibrate, gemfibrozil, indomethacin and sulfamethoxazole. In the combined processes, the main aim was to simultaneously eliminate pharmaceutical compounds and biodegradable organic matter in synthetic wastewater using a two stage treatment train. The first stage was a pre-treatment to partially degrade the drugs (forming more biodegradable intermediates) controlling the operation conditions to avoid degrading biodegradable organic matter. The second stage was aimed to simultaneously degrade the previously oxidized drugs and BOM by activated sludge. In the third process, degradation of bezafibrate, gemfibrozil, indomethacin, diclofenac and sulfamethoxazole was evaluated by ligninolytic enzymes produced by three basidiomycetes: Trametes maxima, Pleurotus sp. and Pycnoporus sanguineus. In enzymatic-activated sludge processes, a commercial product used (Biolite®) contained laccase enzyme in low concentrations. The pre-treatment consisted in removing BGIS with 0.3 g L-1 of Biolite® (this concentration was previously selected based on specific activity of this commercial product) in synthetic wastewater in one hour of reaction time. Low drug removal efficiencies were obtained: bezafibrate, 1.5% for gemfibrozil, 0.24% for indomethacin and 4.92% for sulfamethoxazole. However, these compounds were completely eliminated in the activated sludge reactor without affecting the performance in biodegradable v organic matter removal (83.77%), whereas the activated sludge system without enzymatic pre-treatment only removed 68% of organic matter and 40% of sulfamethoxazole.Also, the degradation of bezafibrate, gemfibrozil, indomethacin, sulfamethoxazole and diclofenac drugs was evaluated by laccase and manganese peroxidase enzymes produced by three basidiomycete fungi (Trametes maxima, Pleurotus sp. and Pycnosporus sanguineus) grown in Sivakumar culture. In this experiment, the highest efficiency of drug degradation was obtained with Trametes maxima, which produced the enzymatic extract with the highest specific activity: laccase (1985.7 ± 67.4 U mg-1 ) and manganese peroxidase (387.6 ± 67.4 U mg-1 ). In one hour of reaction, the enzymatic extract produced by Trametes maxima degraded 32.59, 90.2, 43.39, 60.76 and 72.62% of bezafibrate, diclofenac, gemfibrozil, indomethacin and sulfamethoxazole, respectively. In this work, the degradation of drugs is attributed to manganese peroxidase enzyme due to the correlation between the enzymatic activity and removal % in the three species evaluated. In addition, it was found that laccase enzyme can only degrade diclofenac. In electro-oxidation-activated sludge process for the simultaneous removal of recalcitrant bezafibrate, gemfibrozil, indomethacin and sulfamethoxazole drugs and biodegradable organic matter from wastewater, high removal efficiencies were attained without affecting the performance of activated sludge too. Drugs degradation was performed by advanced electrochemical oxidation and the activated sludge process for biodegradable organic matter degradation in a continuous reactor. The selected electrochemical parameters from microelectrolysis tests (1.2 L s−1 and 1.56 mA cm−2 ) were maintained to operate a filter press laboratory reactor FM01-LC using boron-doped diamond as anode. The low current density was chosen in order to remove drugs without decreasing organic matter and chlorine concentration control, so as to avoid bulking in the biological process. The wastewater previously treated by FM01-LC was fed directly (without chemical modification) to the activated sludge reactor to remove 100% of drugs and 83% of biodegradable organic matter; conversely, drugs contained in wastewater without electrochemical pre-treatment were persistent in the biological process and promoted bulkingThe analysis of the metagenomics footprint of the microbial communities present in activated sludge fed with synthetic wastewater and drugs showed that the enzymatic and electrochemical pre-treatments as well as the presence of drugs modified the microbial community structure of the activated sludge with respect to the activated sludge reactor fed with only synthetic wastewater. In spite of this, the performance of activated sludge in the removal of biodegradable organic matter by the two processes was efficient.
La degradación de fármacos en plantas convencionales de tratamiento de aguas residuales representa un reto, ya que los efluentes de aguas residuales municipales y hospitalarios contienen productos farmacéuticos en bajas concentraciones, y materia orgánica biodegradable, en mayor concentración. Varios fármacos han mostrado ser recalcitrantes y persistentes en es las plantas de tratamiento, además de ser tóxicos sobre diversas especies bioindicadoras. Para contribuir a disminuir la problemática provocada por la presencia de fármacos en aguas residuales; en este trabajo se evaluaron tres diferentes procesos para remover los fármacos; dos de ellos, fueron procesos combinados y uno enzimático. Los fármacos considerados en este trabajo son: bezafibrato, gemfibrozil, indometacina y sulfametoxazol. En los procesos combinados, el objetivo fue proponer un tren de tratamiento para la eliminación simultánea de los fármacos y materia orgánica biodegradable presentes en agua residual sintética, a través de dos etapas: la primera o pre-tratamiento, tiene como propósito degradar parcialmente los fármacos (formar intermediarios más biodegradables), controlando las condiciones de operación para evitar la oxidación de la materia orgánica biodegradable; la segunda etapa, tiene como objetivo degradar simultáneamente los fármacos previamente oxidados junto con la materia orgánica por los lodos activados. En el tercer proceso se evaluó la degradación de los fármacos bezafibrato, gemfibrozil, indometacina, diclofenaco y sulfametoxazol por enzima lignolíticas producidas por tres hongos basidomicetos, Trametes maxima, Pleurotus sp y Pycnoporus sanguineus en un medio de cultivo idóneo. Con respecto a la evaluación del sistema combinado enzimático-lodos activados, en el pre tratamiento se utilizó el producto comercial Biolite® , el cual contiene la enzima lacasa en bajas concentraciones. Utilizando 300 mg L-1 del producto comercial en agua residual sintética, en una hora de reacción, se removieron: 25 % de bezafibrato, 1.5 % de gemfibrozil, 0.24% de indometacina y 4.92 % de sulfametoxazol; no obstante, estos compuestos fueron ii eliminados completamente en el reactor de lodos activados sin verse afectado el desempeño en la remoción de la materia orgánica (83.77 %) del agua residual por los lodos activados. Mientras que el sistema de lodos activados sin pre tratamiento enzimático, sólo removió 68 % de la materia orgánica biodegradable y 40% del fármaco sulfametoxazol. Adicionalmente, se evaluó la degradación de los fármacos bezafibrato, gemfibrozil, indometacina, sulfametoxazol y diclofenaco, por las enzimas lacasa y manganeso peroxidasa producidas por tres hongos basidomicetos (Trametes maxima, Pleurotus sp. y Pycnoporus sanguineus) en medio de cultivo Sivakumar. En este experimento, la mayor eficiencia de degradación de fármacos se obtuvo con el hongo Trametes maxima, el cual produjo el extracto enzimático con mayores actividades específicas: lacasa (1985.7 ± 67.4 U mg-1 de proteína) y manganeso peroxidasa (387.6 ± 67.4 U mg-1 de proteína). En una hora de reacción, el extracto enzimático producido por este hongo degradó 32.59; 90.2; 43.39; 60.76 y 72.62 % de los fármacos bezafibrato, diclofenaco, gemfibrozil, indometacina y sulfametoxazol, respectivamente. En este trabajo se atribuye la degradación de los fármacos a la enzima manganeso peroxidasa debido a la correlación entre la actividad enzimática y el porcentaje de degradación de todos los fármacos en los tres hongos evaluados; además se encontró que la enzima lacasa por si sola no fue capaz de degradar los fármacos seleccionados a excepción del diclofenaco. En lo que respecta al sistema combinado electroquímico-lodos activados, para el retratamiento electroquímico, se determinaron los parámetros de operación del reactor de laboratorio tipo filtro prensa FM01-LC con recirculación (flujo de 1.2 L s-1 y densidad de corriente de 1.56 mA cm-2 ), utilizando como ánodo el diamante dopado con boro. Los parámetros de operación del reactor fueron seleccionados a partir de las pruebas de microelectrólisis, con el fin de transformar la biodegradabilidad de los fármacos, sin modificar la concentración de la materia orgánica y asimismo, controlar la producción de cloro para que, por un lado, evitar la formación de microorganismos filamentosos causantes de “bulking” en el proceso biológico, y por otro lado, para no afectar la operación de los lodos activados. Las aguas residuales tratadas previamente en el reactor FM01-LC, se alimentaron directamente al reactor de lodos activados para eliminar el 100% de los fármacos iii y 83% de la materia orgánica biodegradable; por el contrario, los fármacos contenidos en las aguas residuales, sin pre tratamiento electroquímico previo, fueron persistentes en el proceso biológico y provocaron la formación de bulking. El análisis de huella metagenómica de las comunidades microbianas presentes en los reactores de lodos activados, alimentados con agua residual y fármacos, mostraron que los pre-tratamientos enzimático y electroquímico, así como la presencia de fármacos modificaron la estructura de la comunidad microbiana de los lodos activados, con respecto al reactor de lodos activados alimentado con agua residual; a pesar de esto, el desempeño de los lodos activados en la remoción de la materia orgánica biodegradable fue eficiente.
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