Síntesis y caracterización de catalizadores de Ni y de Rh soportados en sistemas CeO₂-ZrO₂ para la reformación de etanol con vapor de agua para producir hidrógeno Pubblico Deposited
Ethanol steam reforming was studied in the low temperature range (300 – 400ºC) with CexZr1-xO2 (x = 0, 0.5, 0.75 and 1) supported Ni(10wt%) and Rh(1wt%) catalysts. CexZr1-xO2 oxides were prepared by coprecipitation of the corresponding hydroxides using two different cerium salt precursors: ammonium cerium nitrate (ex-A series) and cerium nitrate hexahydrate (ex-N series). Catalysts were characterized by N2 physisorption, X-ray diffraction, hydrogen temperatureprogrammed reaction and diffuse reflectance UV-Vis electronic spectroscopy. Important structural and textural differences were observed when using different cerium salt precursors. Ex-A mixed oxides formed solid solutions and showed a 2-fold increase in their specific surface areas in comparison with pure oxides and ex-N mixed oxides. Rhodium catalysts were more active and more selective towards hydrogen production at low temperatures (300ºC) than nickel catalysts while the latter were more active and more selective at higher temperatures (400ºC). The Zr in the mixed oxides showed a positive effect in the ex-A Rh catalysts, increasing their activity and promoting the oxidation of CO and CH4 towards CO2. The effect of the cerium salt precursor was different for the Ni and Rh catalysts. Ex-N Ni catalysts were more active and selective towards hydrogen production than the ex-A Ni catalysts were. On the contrary, ex-A Rh catalysts were more active than the ex-N series Rh catalysts. Characterization of the more selective Rh catalysts showed that CexZr1-xO2 solid solutions leaded to catalysts with metal-support interactions suitable for the ethanol steam reforming hydrogen production. Further characterization is needed to give further insight about the interaction between Rh and Ni and the support and its role in the steam reforming of ethanol.
Se estudió la reformación de etanol con vapor de agua con catalizadores de Ni(10%) y de Rh(1%) soportados en óxidos CexZr1-xO2 (x = 0, 0.5, 0.75 y 1) entre 300 y 400ºC. Los soportes CexZr1-xO2 se prepararon por el método de coprecipitación utilizando dos distintos precursores de cerio: nitrato amoniacal de cerio (serie ex-A) y nitrato de cerio hexahidratado (serie ex–N). Los materiales sintetizados se caracterizaron por fisisorción de N2, difracción de rayos X, reducción con hidrógeno a temperatura programada y espectrofotometría de reflectancia difusa en la región del UV-Visible. Se observaron diferencias importantes en las propiedades texturales y estructurales de los soportes sintetizados a partir de los distintos precursores. Las óxidos mixtos de la serie ex-A formaron soluciones sólidas y presentaron áreas específicas 2 veces mayores en comparación con los óxidos puros y con los óxidos mixtos de la serie ex-N. Los catalizadores de rodio fueron más activos que los de níquel y más selectivos para la producción de hidrógeno a temperaturas bajas (300ºC) mientras que los catalizadores de níquel fueron más selectivos a temperaturas mayores (400ºC). La presencia de Zr en los óxidos mixtos tuvo un efecto positivo en los catalizadores de rodio de la serie ex-A al aumentar la actividad de éstos y favorecer la oxidación de CO y CH4 a CO2. Por otra parte, el efecto del precursor de síntesis empleado fue distinto en los catalizadores de níquel y rodio. Los catalizadores de níquel de la serie ex-N alcanzaron mayores conversiones y selectividades de hidrógeno en comparación con los de la serie ex-A. Por el contrario, los catalizadores de rodio de la serie ex-A fueron más activos en comparación con los de la serie ex-N. La caracterización de los sistemas de Rh más selectivos indicó que los soportes donde se formaron soluciones sólidas de CexZr1-xO2 condujeron a catalizadores con interacciones entre el metal y el soporte favorables para la reformación de etanol para producir hidrógeno.
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