En el presente trabajo se estudió la reducción catalítica selectiva de óxidos de nitrógeno (NOx) a N2 mediante reacción con amoniaco (NH3) utilizando como catalizador Cu-SSZ-13. Se utilizaron condiciones similares a las encontradas en los gases de escape de motores diesel. Se sintetizaron muestras de zeolita SSZ-13 con relaciones Si/Al de 12 y 15, utilizando un método hidrotérmico, y posteriormente se caracterizaron mediante DRX, FRX y fisisorción de N2. Las zeolitas fueron altamente cristalinas, sin trazas de impurezas. La zeolita con Si/Al=12 presentó un área específica de 640 m2/g y volumen de microporos de 0.330 cm3/g. Los catalizadores se prepararon por intercambio de Cu y se varió el contenido de Cu. La cantidad de Cu en cada catalizador fue determinada por absorción atómica obteniéndose muestras con 1.2%, 2.12%y 14 % en peso. Con los diferentes catalizadores Cu-SSZ-13, la máxima conversión de NO fue prácticamente de 100 %, desde 275°C hasta 450°C, donde se observó que la conversión de NO disminuye, lo que se atribuye a la oxidación del NH3. Se observó que la actividad catalítica es función del contenido de Cu. Al operar a una velocidad espacial de 120,000 cm3/gcat*h, el catalizador 1.2%Cu-SSZ-13 encendió después de los 230 °C, y la conversión de NO fue de 94% entre 480°C y 520 °C. El catalizador 2.1%-Cu-SSZ-13 encendió a 180°C, y alcanzó una conversión alrededor de 100 % entre 260 y 460°C. Finalmente, el catalizador 14%- Cu-SSZ-13 encendió a 150 °C, y la conversión fue de 90 % entre 260°C y 400 °C. Al utilizar la muestra con bajo contenido de Cu se observó que la conversión aumentó siguiendo una trayectoria escalonada. El primer escalón se observó a 225°C y el siguiente a 300°C. En los otros casos, la conversión de NO aumentó de manera monotónica. Este comportamiento se debe, posiblemente a variaciones en la estructura de las especies de Cu intercambiadas en SSZ-13. Durante las pruebas catalíticas se analizó también el comportamiento del NH3. A baja temperatura (150-200 °C), el NH3 se adsorbe en los catalizadores y/o reacciona. En el intervalo de 200-400 °C, el NH3 no se adsorbe de manera apreciable, y sólo reacciona con NO. A temperaturas altas (400-600 °C), el NH3 se consume totalmente debido, además de la reacción con NO, a que se activa la reacción con O2 formando N2, NO y/o NO2. III Se estudió el efecto de la velocidad espaciales con los catalizadores 1.2 y 2.12% Cu. Se utilizaron dos velocidades espaciales diferentes (60,000 cm3/gcat*h y 120,000 cm3/gcat*h) para el catalizador 1.2%Cu, y para el catalizador 2.12%Cu se utilizaron cuatro velocidades espaciales diferentes (60,000 cm3/gcat*h, 120,000 cm3/gcat*h , 240,000 cm3/gcat*h y 480,000 cm3/gcat*h). Para el caso del catalizador con contenido de cobre de 2.12%, a altas velocidades espaciales, el comportamiento siguió la misma tendencia. Sin embargo, a la velocidad más alta, de 480,000 cm3/gcat*h, el catalizador tuvo el mismo comportamiento del catalizador 1.2% Cu al formar escalones a diferentes temperaturas, esto podría estar relacionado con la disposición de distintas especies de Cu responsables de la actividad a diferentes temperaturas, o con dos sitios diferentes donde se encuentra localizado una misma especie de Cu. Se realizaron pruebas de reacción bajo condiciones drásticas, con 50% H2O, 265 ppm de NH3, 265 ppm de NO y 1.3 O2%. Se observó que no había un efecto importante debido a las variaciones en contenido de Cu, manteniéndose la actividad en cada caso. Lo anterior muestra la adecuada estabilidad hidrotérmica de los catalizadores Cu-SSZ-13. Se calcularon las energías de activación (1.2%Cu con EA = 41.42 Kj/mol, 2.12%Cu con EA = 65.35 Kj/mol y 14%Cu EA = 57.10 Kj/mol) y se encontró una similitud en velocidades de reacción para catalizadores tipo CHA. Por medio de espectrofotometría UV-Vis se detectó que las especies predominantes en los catalizadores Cu-SSZ-13 son Cu+ y Cu2+. Estas especies parecen ser las responsables de la actividad catalítica. Después de la reacción se presentaron señales asociadas a las especies diméricas de Cu como Cu-O-Cu y O-Cu-O en ambos catalizadores. Esto podría sugerir que son especies formadas después de la RCS. Sin embargo, aunque hay reportes previos en la literatura de este comportamiento, aun no hay resultados concluyentes. Los resultados por UV-Vis para catalizadores sometidos a reacción a diferentes velocidades espaciales presentaron un comportamiento peculiar debido al incremento en la intensidad de las bandas proporcional a la velocidad espacial empleada. Estos resultados, son consecuencia de condiciones de operación desiguales y como resultado las conversiones de NO son diferentes y por lo tanto distintas concentraciones de NO, NH3 y O2. IV El análisis por UV-VIS in situ de la deshidratación entre 200 y 2500 nm permitió observar cambios en las especies de Cu involucradas en la reacción RCS y al mismo tiempo cambios en los iones OH presentes en la zeolita en función de la temperatura. Los resultados mostraron que, al eliminar el agua de la estructura zeolítica (400ºC), las señales asociadas a Cu + y Cu 2+ se intensificaron, sugiriendo que los iones Cu quedan aislados y dispuestos para realizar la reacción de RCSNO con NH3. En la temperatura de 400ºC es donde se observó una mayor intensidad, la cual a su vez es la temperatura donde todos los catalizadores presentan mejor conversión de NO. El análisis de UV-VIS in situ en reacción de 200 a 800 nm permitió observar el comportamiento del Cu durante la reacción, así como la presencia de especies diméricas a ciertas temperaturas. Todos los catalizadores presentaron cambios en intensidad como función del aumento de la temperatura, en la señal asociada al Cu+. Sin embargo, el catalizador 2.12%Cu fue el que presentó ligeros corrimientos en la señal del Cu+, aumento en las señales del plasmón de Cu y dímeros de Cu. Esto muestra la participación del Cu en la actividad catalítica.
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