Síntesis y caracterización de catalizadores Fe-ZSM-5 para la reducción selectiva de NO con propano en presencia de agua Público Deposited
Se sintetizaron catalizadores Fe-ZSM-5 mediante intercambio iónico en solución con pH ácido (IIA), por sublimación (IS), por intercambio iónico en solución con pH neutro y por intercambio iónico en columna. En los catalizadores sintetizados por intercambio iónico en solución acuosa, el contenido de Fe varió entre 0.5 y 1 %, siendo menor que en los catalizadores sintetizados por sublimación (3.5% en peso de Fe). Ambos tipos de catalizadores presentaron una conversión de ·NO a N2 de 40% aproximadamente, empleando una velocidad espacial de 21,000 h-1• Al utilizar los catalizadores sintetizados por los primeros tres métodos, se observó un máximo en la reducción de NO a 350ºC. A la vez se observó una elevada formación de CO, entre 300 y 1000 ppm. De acuerdo al análisis por TPR, ésta parece deberse a la presencia de cristales de óxido de hierro. La caída en la reducción de NO correspondería entonces al inicio de la reacción competitiva de oxidación parcial del hidrocarburo parta formar CO. La síntesis de Fe-ZSM-5 por intercambio iónico en columna demostró ser la meJor alternativa, ya que la reducción de NO inició a los 200ºC y alcanzó un valor máximo alrededor de los 330ºC, manteniéndose aproximadamente constante hasta los 480ºC. A partir de ese punto la conversión de NO disminuyó sin llegar a cero a 500ºC. La presencia de esta ventana de reducción es muy importante para una posible aplicación industrial. Los otros tipos de catalizador no la tuvieron. Suponiendo que todo el hierro en las muestras era activo, los valores de TOF para los catalizadores Fe-ZSM-5 estudiados oscilaron entre 0.4x10-3 y 3x10-3 moléculas de NO/s* átomos de Fe, muy similares a los reportados en la literatura.
Sin embargo, nuestros valores de caracterización indicaron que una gran parte del Fe presente en los catalizadores sintetizados por sublimación no era activa para la reducción de NO. Esta aseveración se apoya en los resultados de RTP, debido a que en esos catalizadores se observó una banda de reducción alrededor de los 800ºC. Esta banda no aparece en los catalizadores sintetizados en solución a pH ácido y estos últimos presentan el mismo valor de conversión en la reducción de NO. La presencia de H20 en la corriente de alimentación causó una disminución inmediata en la actividad para la reducción de NO. Con un porcentaje bajo de H20 en la alimentación (2.5%), la conversión de NO a N2 disminuyó 25% respecto a la conversión en condiciones secas, pero cuando se alimentó H20 a una concentración típica de la encontrada en los gases de escape ( l 0%), la actividad se inhibió un 75% . Al eliminar el H20 de la alimentación se recuperó la actividad original del catalizador Fe-ZSM-5, sin observarse desactivación.
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