Diseño de materiales basados en TiO2 modificados con Ga2O3 y WO3, en aplicaciones ambientales fotocatalíticas: producción de H2 y oxidación de As(III) Pubblico Deposited
En el presente proyecto de investigación doctoral se detallan los resultados obtenidos en la producción de hidrógeno vía water-splitting y la oxidación fotocatalítica de As(III) en medio acuoso. Se sintetizaron materiales de dióxido de titanio (TiO2) modificados con óxido de galio (Ga2O3) y óxido de tungsteno (WO3) mediante el método sol-gel y el método hidrotermal. Estos materiales fueron etiquetados como: 3(TGa3), 5(TGa5) y 10%(TGa10) con respecto al porcentaje de Ga2O3 y como: 1(TW1), 3(TW3) y 5%(TW5) en peso de WO3 añadido. Con el propósito de estudiar sus propiedades estructurales, texturales, ópticas y morfológicas, los materiales se caracterizaron por medio de las técnicas de difracción de rayos-X (XRD), adsorción de N2, espectroscopia de reflectancia difusa (DRS), microscopia electrónica de barrido (SEM), microscopia electrónica de transmisión (TEM) y caracterización electroquímica. La evaluación de la actividad fotocatalítica de los materiales modificados con Ga2O3 se llevó a cabo a partir de la producción de H2 bajo luz UV. Los resultados experimentales indicaron una tasa de producción máxima de 1217 μmol g-1; adicionalmente se observó que el fotocatalizador TGa5 tenía una mayor actividad fotocatalítica en comparación con los materiales de prueba TiO2 y Ga2O3. La actividad mejorada de H2 utilizando el material TGa5 se pudo atribuir a la sinergia en las características químicas y morfológicas, así como a la baja recombinación de los portadores de carga e--h+, los cuales mejoran la transferencia de carga interfacial. Los materiales acoplados WO3/TiO2 fueron probados en la oxidación de As(III) en As(V) bajo luz UV durante 1 h. Los resultados indicaron que a un pH inicial de 7 se obtiene una mayor conversión de As(III) en As(V). Se demostró además que cuando el WO3 se encuentra sobre la fase anatasa del TiO2 presenta una mayor actividad oxidativa, en comparación con la fase rutilo. La mayor conversión de As(III) se logró dentro de los primeros 25 minutos cuando se utilizó el material TW3, alcanzando una conversión del 98% en As(V). Estos resultados indican que la adición de WO3 mejoró significativamente la capacidad de fotooxidación de las muestras TW en comparación con el material TiO2.
In this doctoral research project, the results obtained in the production of hydrogen via water-splitting and the photocatalytic oxidation of As(III) in an aqueous medium are detailed. Gallium oxide (Ga2O3) and tungsten oxide (WO3) modified titanium dioxide (TiO2) materials were synthesized by the sol-gel method and the hydrothermal method. These materials were labeled as: 3(TGa3), 5(TGa5) and 10%(TGa10) with respect to the percentage of Ga2O3 and as: 1(TW1), 3(TW3) and 5%(TW5) by weight of added WO3. In order to study their structural, textural, optical and morphological properties, the materials were characterized by means of X-ray diffraction techniques (XRD), N2 adsorption, diffuse reflectance spectroscopy (DRS), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and electrochemical characterization. The evaluation of the photocatalytic activity of the materials modified with Ga2O3 was carried out from the production of H2 under UV light. The experimental results indicated a maximum production rate of 1217 μmol g-1; additionally it was observed that the TGa5 photocatalyst had a higher photocatalytic activity compared to the TiO2 and Ga2O3 test materials. The improved H2 activity using the TGa5 material could be attributed to the synergy in the chemical and morphological characteristics, as well as the low recombination of e--h+charge carriers, which improve the interfacial charge transfer. Coupled WO3/TiO2 materials were tested for oxidation of As(III) to As(V) under UV light for 1 h. The results indicated that at an initial pH of 7 a higher conversion of As(III) to As(V) is obtained. It was also shown that when WO3 is on the anatase phase of TiO2 it has a higher oxidative activity, compared to the rutile phase. The highest conversion of As(III) was achieved within the first 25 minutes when the material TW3 was used, reaching a conversion of 98% in As(V). These results indicate that the addition of WO3 significantly improved the photo-oxidation capacity of the TW samples compared to the TiO2 material.
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