Sistemas homogéneos y heterogéneos a base de rutenio y su aplicación catalítica en procesos sustentables y reacciones de transferencia de hidrógeno Öffentlichkeit Deposited
En este trabajo se presentan los estudios realizados con catalizadores homogéneos y heterogéneos, los cuales se dividen según el tipo de catalizador empleado. En primer lugar, se aborda la síntesis y caracterización de un óxido mixto dopado con rutenio (OM-Ru) y su actividad en la hidrogenación del ácido levulínico (AL), utilizando ácido fórmico (AF) como fuente de hidrógeno para generar γ-valerolactona (GVL). La GVL se obtuvo con un rendimiento del 99 % en un medio acuoso bajo condiciones relativamente suaves y sin aditivos (150 °C, 1,5 h, 0,5 mol% de OM-Ru), empleando como catalizador un óxido mixto Ru-Mg/Al (OM-Ru), obtenido por la calcinación del hidróxido doble laminar de rutenio (HDL-Ru) a 450 °C. Se observó una sinergia significativa entre Ru y Mg/Al, lo que mejoró la activación selectiva del ácido fórmico y la posterior hidrogenación del ácido levulínico. Este efecto se atribuye a la acción catalítica combinada de las especies de Ru y los sitios básicos presentes en la superficie del OM-Ru. La producción de GVL a partir de ácido levulínico y ácido fórmico, ambos derivados de la hidrólisis de celulosa, es clave en la valorización de la biomasa para la obtención de combustibles renovables y productos químicos. La aplicación de esta metodología no solo mejora la viabilidad económica del proceso, sino que también elimina la necesidad de separar el ácido levulínico de su mezcla acuosa con ácido fórmico, lo que reduciría significativamente el consumo energético. Además, se propuso un posible mecanismo de reacción para la hidrogenación del ácido levulínico. En la segunda parte del estudio, se describe la síntesis y caracterización de un complejo de rutenio(II) estable al aire con ligantes basados en triazoles. Estos ligantes pueden obtenerse fácilmente mediante reacciones simples con reactivos comercialmente disponibles. El complejo C1 se evaluó como catalizador en la reacción de transferencia de hidrógeno de cetonas y aldehídos, utilizando etanol como donador de hidrógeno. Los resultados mostraron que C1 muestra una eficiencia excepcional bajo condiciones relativamente suaves, con una amplia tolerancia tanto hacia cetonas alquílicas como aromáticas, además de hidrogenar eficientemente aldehídos aromáticos. Estos hallazgos destacan el potencial de los complejos de Ru(II) como catalizadores eficaces para la hidrogenación de enlaces carbonilo con etanol, lo que representa un enfoque ecológico y sostenible sin necesidad de un gas inerte.
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