Hidrotratamiento de compuestos aromáticos con catalizadores Ni-Mo-S soportados en arcillas pilareadas con cationes de Al Y Zr Öffentlichkeit Deposited
Se sintetizó una arcilla con oligómeros de aluminio y circonio con área especifica de ca. 180 y 220 m2/g. Los soportes se impregnaron mediante la técnica de humedad incipiente con molibdeno como fase activa a concentraciones de 0.6, 1.4 y 2.8 at./nm2. A su vez, se prepararon mediante impregnación secuencia1 catalizadores Ni-Mo con una relación molar constante Ni/(Ni+Mo) igual a 0.3. De manera análoga, se prepararon catalizadores soportados en alúmina por la misma técnica de impregnación y con el mismo contenido de molibdeno, para tener una referencia de comparación en actividad. Todos los catalizadores heron presulhrados con una mezcla H2/H2S (10% en vol.). Los resultados de DRX muestran que la estructura laminar se mantiene en el catalizador de arcilla a través de las diferentes etapas de preparación, y que el espaciamiento entre las láminas es de un 70% mayor que el de la arcilla original. Por espectroscopía de reflectancia diíüsa se determinó, de acuerdo a la intensidad de las bandas, que los catalizadores en su forma óxido soportados en arcilla pilareada con circonio y aluminio, contienen una proporción mayor de especies octaédricas que los soportes de Alzo3. Para evitar ambigüedades en cuanto a la asignación de especies debido a los estados vibracionales de la muestra, se calcularon las energías de brecha y se correlacionó con el número de coordinación de In especie activa en el soporte. Se encontró que en arcillas pilareadas a contenidos de tnolibdeno de 0.6, I .4 y 2.8 at./nm2, existen especies en coordinación octaédrica, salvo la arcilla pilareada con cationes de aluminio impregnada con 0.6 at. de Mo/nm2 la cual exhibe, en su mayoría a esta concentración, especies en coordinación tetraédrica. En general, se puede decir, que en arcillas pilareadas con cationes de aluminio y circonio existen especies de mayor tamaño que en la alúmina. Mediante microscopía electrónica de transmisión, se analizaron los catalizadores MoS2 de arcilla pilareada con cationes de circonio y aluminio. A aumentos de 66000x, se pudo visualizar la estructura laminar de las arcillas. Además, se encuentran especies probables de Al203 formadas por las condiciones del tratamiento térmico. No obstante, a estas amplificaciones la visualización de láminas de MoS2 es poco apreciable. La evaluación catalítica de los sistemas MoS2 y Ni-Mo-S soportados tanto en arcillas pilareadas como en alúmina se llevó a cabo en la reacción de hidrogenación de naftaleno. Adicionalmente, catalizadores a base de MoS2, se probaron en la hidrodesulfbración del dibenzotiofeno. En la hidrogenación, los catalizadores MoS2/PILC-Zr a 2.8 at. de Mo/nm2, presentan una actividad de ca. 25% mayor que en catalizadores MoS2/PILC-Al y MoS2/A1203; mientras que la hidrodesulfbración es 50% mayor para catalizadores soportados en PILC-Al y 25% mayor para catalizadores de Al203. Se observó un aumento en la actividad por la incorporación del promotor de níquel en la hidrogenación de naftaleno, para todos los catalizadores sintetizados. En especial los catalizadores Ni-Mo-S/PILC-Zr, a concentraciones de 2.8 at. de Mo/nm2, presentan una actividad del 70 % mayor frente a catalizadores soportados con alúmina comercial, inclusive.
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uam0448.pdf | 2023-03-08 | Öffentlichkeit |
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