Oxidación catalítica del fenol en medio acuoso empleando catalizadores de Pt/TiO₂-Ce y Pt-Au/TiO₂-Ce Pubblico Deposited
El fenol es un compuesto ampliamente utilizado en la industria, es un contaminante para las aguas residuales y es resistente a la biodegradación, tiene efectos tóxicos en la salud y en el medio ambiente. La oxidación catalítica por vía húmeda (OCVH) es una técnica utilizada para oxidar totalmente a los contaminantes en fase acuosa que son difíciles de destruir por otros métodos de tratamiento o que son resistentes a la biodegradación. En este trabajo se sintetizaron catalizadores monometálicos de Pt/TiO₂ y Pt/TiO₂-Ce y bimetálicos de PtAu/TiO₂ y PtAu/TiO₂-Ce y se utilizaron en la OCVH del fenol. Para la síntesis de los soportes de TiO₂ y TiO₂-Ce con diferentes concentraciones de Ce en 1, 3, 5 y 10% en peso se utilizó el método sol-gel. Los soportes fueron impregnados con una solución de H₂Cl₆Pt .H₂O para obtener un 2.5% en peso de Pt obteniendo catalizadores monometálicos de Pt/TiO₂ y Pt/TiO₂-Ce. Los catalizadores bimetálicos de PtAu/TiO2 y PtAu/TiO₂-Ce se prepararon usando el método redox o de ―recarga‖, utilizando como precursor del Au el HAuCl4. Los catalizadores fueron caracterizados por diferentes técnicas como : Fisisorción de Nitrógeno por el método BET, ICP-OES, DRX, FTIR-piridina, Espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (XPS), FTIR-CO, Reducción a temperatura programada de Hidrógeno (TPR-H₂), Oxidación a temperatura programada (TPO), Desorción a temperatura programada de Hidrógeno (TPD-H₂) y Microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (TEM-HR). Las reacciones se llevaron a cabo en un reactor discontinuo (tipo batch) a 160°C y 10 bar de presión de O2 con una concentración de fenol de 1000 ppm. Las muestras tomadas durante el curso de la reacción se analizaron por carbono orgánico total (TOC) y cromatografía en fase gaseosa (GC) para cuantificar tanto el fenol como los subproductos de la reacción. La reacción de OCVH no catalizada, alcanzó un valor de abatimiento de Carbono Orgánico Total (TOC) del 18%.
Los resultados de las caracterizaciones de los soportes mostraron que las áreas superficiales de TiO₂-Ce aumentaron con el contenido de Ce. Por DRX de los soportes de TiO₂-Ce, se pudo corroborar que la adición de Ce disminuye el tamaño de los cristales del TiO₂ lo cual puede ser debido a que especies de coordinadas tengan acceso y sustituyan algunas especies de . El soporte que obtuvo un mejor abatimiento en TOC fue el de TiO₂- Ce3% con un valor de 38%. Por XPS de los catalizadores de Pt/TiO₂ y Pt/TiO₂-Ce se pudo demostrar que una relación de Pt⁰/Pt2+ (55% /45%) y Ce³⁺/Ce⁴⁺ (71%/29%) en el catalizador de Pt/TiO₂-Ce3% juega un rol importante para obtener la conversión más alta de fenol de 96%. Los catalizadores de Pt/TiO₂-Ce3%y el de Pt/TiO₂-Ce5% mostraron las conversiones más altas del fenol y los tamaños de partícula del Pt más pequeños, alrededor de 3.7 y 5.8 nm que influyeron en la alta actividad (96% y 92% respectivamente). El buen desempeño de estos catalizadores se relaciona con la adición de CeO₂ al TiO₂ que produce un aumento de la capacidad de almacenamiento de oxígeno (OSC) en la superficie. Los resultados de los catalizadores bimetálicos mostraron que las áreas superficiales incrementaron con el aumento en el contenido de Ce. El catalizador bimetálico de PtAu/TiO₂-Ce3% obtuvo una oxidación total, debido al incremento de sitios ácidos Lewis. La actividad y selectividad a CO₂ presentaron un incremento en los catalizadores bimetálicos comparándolos con los monometálicos. Se asume que el Au se deposita en los planos de las partículas del Pt, llevando a una disminución de los sitios activos en esta superficie. De esta manera se inhibe el depósito de especies de carbono en la superficie de Pt y como resultado una disminución en la desactivación del catalizador.
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