Desarrollo de catalizadores Pt-WOx/ZrO₂ para la producción selectiva de 1,3-propanodiol Pubblico Deposited
En el presente trabajo se desarrolló un catalizador, Pt-WOx/ZrO2, activo y selectivo para la obtención de 1,3-PDO mediante la hidrodeoxigenación en fase líquida de glicerol. La preparación se hizo mediante anclaje de especies WOx sobre ZrO2 por diferentes métodos de síntesis. Inicialmente con el método de síntesis de reacción en solución se observó que la actividad y selectividad catalítica variaron con el contenido de W, éste se estudió desde 13% hasta 40% W. La conversión de glicerol después de 11 h de reacción aumentó de 22% a 39% al pasar de 13% a 30 %W, para disminuir hasta un 15% a mayores contenidos de W. La selectividad a 1,3-PDO fue prácticamente constante de 58 y 59% a valores intermedios de W, 20% y 30% en peso de W respectivamente, disminuyendo hasta 44% cuando el contenido de W fue 40% en peso. Para determinar el tipo y estructura de las especies de WOx que favorecen la formación de 1,3-PDO, el catalizador Pt-WOx/ZrO2 con 30 %W se preparó usando otros métodos de síntesis, en particular impregnación incipiente y precipitación selectiva, la cual a su vez tuvo dos variantes de acuerdo con el orden de adición de los reactivos. Igualmente, se evaluaron otros materiales como Pt/ZrO2 con adición física de WO3 cristalino (Pt/ZrO2+WO3) y Pt/ZrO2 sin W. La conversión de glicerol y selectividad a 1,3-PDO variaron considerablemente en función del método de síntesis, obteniéndose un valor máximo de 80% de conversión y 57% de selectividad a 1,3-PDO, con el catalizador sintetizado por precipitación selectiva-1 (PS1), y un mínimo de 8% y 23%, respectivamente con el sistema Pt/ZrO2. De los resultados de caracterización superficial de especies de tungsteno dispersas sobre ZrO2 se puede concluir que al menos tres tipos de especies están presentes en los catalizadores dependiendo del contenido de tungsteno y del método de síntesis: WO3 cristalino, poliespecies tridimensionales de tungsteno y especies de WOx que forman la llamada monocapa bidimensional. Así se demostró que la actividad y selectividad catalítica a 1,3-PDO se mejoró por la presencia de especies de WOx en los catalizadores preparados PS1, en lugar de WO3 cristalino. De acuerdo con lo anterior, las especies de politungstato favorecen la formación selectiva de 1,3-PDO en la hidrogenólisis de glicerol acuoso en fase líquida, lo cual es un punto que hasta el momento no ha sido abordado ampliamente en la literatura para este sistema en particular.
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