Obtención electroquímica de depósitos de especies de samario, americio y plutonio. Cálculo de las probabilidades de emisión alfa de Am-241, Pu-239 y Pu-240 Público Deposited
La generación de desechos emisores alfa como el plutonio y el americio provenientes principalmente de las centrales nucleoeléctricas y de la industria nuclear y su posterior disposición en formaciones geológicas así corno el empleo de combustible mixto U/Pu en los nuevos reactores generadores de electricidad y el empleo de los mismos radisótopos en investigación básica, plantean la necesidad de contar con datos nucleares de dichos elementos. Por ejemplo, el estudio de la estructura fina de emisión alfa por espectrometría, depende de un espectro con alta resolución y de un valor alto de la relación máximo del pico/fondo espectral. La calidad de los espectros con las características descritas depende básicamente de la calidad de la fuente radiactiva origen del espectro alfa y de la resolución intrínseca del sistema de detección utilizado. A su vez, la calidad de la fuente radiactiva depende de la calidad de la película de material radiactivo depositada. Por otro lado, la precisión del cálculo de las probabilidades de emisión alfa depende de que el algoritmo de convolución de los picos del espectro tome en cuenta los fenómenos que concurren en la detección de las partículas alfa. El método electroquímico de depósito, de uso generalizado, reportado en la literatura 11-33] ha sido estudiado de manera semiempírica, proporcionando aún asi depósitos uniformes y delgados. Sin embargo, el método electroquímico puede proporcionar depósitos de mejor calidad a condición de que se realicen estudios sistemáticos y con pleno conocimiento de los fundamentos. La calidad de los depósitos depende de las características fisicoquímicas de la solución electrolítica y del tipo de celda electroquímica empleada. A través del estudio fisicoquinico es posible predecir la naturaleza química de las especies presentes en la solución y también las condiciones para la formación de nuevas fases sólidas (depósitos). Utilizando el modelo de Hansen [15,161 ylos datos proporcionados por el estudio fisicoquímico, es posible calcular las mejores condiciones de pH de la solución y de densidad de corriente para la obtención de depósitos delgados y uniformes. Por otro lado, aplicando la teoría del electrodo disco rotatorio es posible determinar los criterios de diseño de la celda electroquímica que se va a emplear con el fin de optimizar los depósitos. La presencia de una capa límite de difusión (en regimen estacionario) en la superficie del cátodo y de un flujo laminar de solución hacia la superficie del mismo permiten controlar la calidad del depósito en espesor y uniformidad. El diseño y análisis estadistico de los experimentos de optimización del proceso de depósito permi ten anal izar de manera sistemática y consistente la participación de los parámetros experimentales (pH y pS0 ' de la solución, densidad de corriente (i), velocidad de rotación del cátodo (u) y tiempo de depósito (t)). En cuanto al algoritmo de convolución de los espectros alfa se refiere, es preciso el empleo de una función de ajuste que tome en cuenta las diferentes contribuciones a la forma de los picos alfa del espectro, como por ejemplo (asumiendo que se emplea un I detector de estado sólido tipo PIPS): 1. el "Straggling" de la pérdida de energía de los electrones en la capa muerta del detector, 2. las variaciones del espesor de la capa muerta del detector, 3. la ionización y excitación electrónica (en el detector) por interacción con las partículas alfa, 4. la estadística con la que se crean los pares ión-agujero en el detector, 5. la resolución del sistema de amplificación. Se calcularon las probabilidades de emisión alfa del Americio 241 y del Plutonio 239 y 240, así como la relación isotópica de un muestra problema de Pu239/240. La línea a3 del Am-241. cuyo último estudio data de los años 60 [los], fue indentificada y calculada su intensidad relativa de emisión. El resto de las líneas estudiadas coinciden con los valores reportados [63,106,1071 aunque se ganó en la precisión del cálculo. Igualmente se determinaron las intensidades de emisión del Pu-239 y 240 difiriendo de manera notable con la literatura [lo71 los valores de intensidades de emisión de las líneas a3 y a4 del Pu-239. Los resultados del estudio electroquímico del depósito, llevado a cabo con el samario como elemento representativo del Am-241 y del Pu-239 en el sistema electroquímico. pudieron hacerse extensivos para el estudio de optimización del depósito de Am-241 y Pu-239. El estudio fisicoquímico de la solución proporcionó criterios más precisos para el uso del modelo de Hansen lo cual condujo a una mayor correlación entre las previsiones teóricas y los resultados experimentales. El diseño de la celda electroquímica basado en criterios hidrodinámicos y los resultados del análisis estadísticos de la ~ optimización del proceso de depósito permitió obtener depósitos delgados (< 50 1 1 y uniformes (210%) con altos rendimientos de depósito (97.5+2.5%).
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