Reducción catalítica selectiva de NO con NH₃ utilizando chabazita natural intercambiada con Cu Público Deposited
Los resultados muestran que al aumentar la relación Cu/Al hay mayor cantidad de sitios activos aumentando la conversión de NO. Esto indica que existe un límite en la relación Cu/Al = 0.5, la cual se obtiene con 2.8% de Cu, donde se saturan los sitios activos obteniendo la mayor actividad del catalizador. Cuando este límite se superó, la actividad ya no aumenta debido a que los sitios activos ya están saturados y el cobre se intercambia en sitios no activos y/o bloquea sitios activos. Se siguió el comportamiento del NH3 durante las pruebas catalíticas. A baja temperatura (150-200 ºC) se detectó que el NH₃ posiblemente se adsorbe en los catalizadores y/o reacciona a baja temperatura. En el intervalo de 200-400 ºC el NH₃ se desorbe y reacciona con el NO. A temperaturas altas (400-600 ºC) el NH₃ se consume totalmente y esto es debido, además de la reacción con NO, a la reacción con O₂ formando N₂, NO y/o NO₂. Por medio TPD-NH₃ se determinó que la cantidad de sitios ácidos (Lewis) para la CHAlav es de 1.45 mmol NH₃ /g, esta cantidad aumentó a 2.025 mmol NH₃ /g con el catalizador 6.5- Cu-CHA. Este aumento en los sitios ácidos incrementa la actividad de los catalizadores Cu-CHA. Por medio de espectrofotometría UV-Vis y H₂-TPR se detectó que la especie mayoritaria en los catalizadores Cu-CHA es el Cu+ y esta especie seria la responsable de la actividad catalítica. Otra propuesta indica hay dos sitos de intercambio (sitios I y IV) para las especies Cu²+ , por lo que la especie responsable de la actividad catalítica es el Cu²+ situado en el anillo de seis miembros, denominado sitios I. Para determinar el efecto del vapor de agua se realizó una prueba de estabilidad hidrotérmica a 350 oC con el catalizador 2.8-Cu-CHA durante 24 horas. Se observó que la presencia del agua no afecta apreciablemente al catalizador, manteniendo la actividad durante todo el experimento, mostrando la gran estabilidad hidrotérmica del catalizador 2.8-Cu-CHA. Las energías da activación y el factor preexponencial mostraron la presencia del efecto de compensación para los catalizadores Cu-CHA. Los resultados obtenidos sugieren una posible aplicación comercial de los catalizadores Cu-CHA en fuentes móviles y fijas.
En el presente trabajo se describe un método para convertir óxidos de nitrógeno, provenientes de los gases de escape de motores Diesel, en nitrógeno elemental por medio de un agente reductor nitrogenado (NH₃) en presencia de un metal de transición (Cu) intercambiado en una zeolita natural, Chabazita. Se utilizó la chabazita natural Bowie (CHAnat), a la cual se le realizó un lavado (CHAlav) y después un intercambio con cobre. Con este método se sintetizaron 3 catalizadores con diferentes contenidos de cobre. La cantidad de cobre en cada catalizador fue medida por absorción atómica obteniendo catalizadores con 1.3, 2.8 y 6.5 % en peso (1.3-Cu-CHA, 2.8-Cu-CHA y 6.5-Cu-CHA). También se detectó la presencia de aproximadamente 3 % de hierro en la CHAlav y en los catalizadores Cu-CHA. La CHAnat y la CHAlav se caracterizaron con difracción de rayos X (DRX), se encontró que existen dos zeolitas más en el material (Clinoptilolita y Erionita). El lavado empleado redujo la intensidad en las señales de ambos componentes y aumentó la intensidad en la señal de la chabazita sugiriendo que el lavado propuesto mejora la cristalinidad del material. Se realizó una prueba de reacción sin catalizador de 25 a 600 oC y se determinó que la reacción principal después de los 500 ºC es la reacción del NH₃ con O₂, mientras que no se detectó conversión de NO. Al realizar la reacción con la CHAlav se observó actividad catalítica arriba de los 300 ºC. La máxima conversión de NO fue de 30 %, obtenida a los 600 ºC. La actividad a alta temperatura es atribuida al Fe contenido en el material. Las pruebas de reacción con los 3 catalizadores Cu-CHA mostraron el efecto del contenido metálico. El catalizador 1.3-Cu-CHA mostró temperatura de encendido después de los 200 ºC, la conversión de NO fue de 50% entre 280-500 ºC. El catalizador 2.8-Cu-CHA mostró temperatura de encendido después de los 50 ºC, su actividad fue de 100 % entre 250-400 ºC. El catalizador 6.5-Cu-CHA mostró temperatura de encendido después de los 150 ºC, su actividad fue mayor del 90 % en el rango 260-380 ºC.
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