Utilización de hidróxidos dobles laminares como electrocatalizadores para la degradación de índigo carmín Público Deposited
LDHs, also known as hydrotalcite-like compounds (HTs) have been widely used in the last years for removal of dyes; however, their use has been limited as adsorbents or photocatalysts, which generates problems of disposal of the obtained waste; moreover, like the studies are carried out in simulated solutions, the presence of some chemical species like the chlorides (which are present in the wastewater together the dye) is not taken in consideration. The aim of the present study is the use of the HTs as modifiers of the electrodes for the electrochemical oxidation of indigo carmine (IC); therefore, three non calcined HTs were synthesized, electrochemically characterized and immobilized on indium tin oxide coated glass (ITO): MgZnGa (Mg₀.₅₈Zn₀.₁₇Ga₀.₂₅ (OH)₂](CO₃)²⁻ ₀.₁₂₅.1.5H₂O), ZnGaAl (Zn₀.₇₅Ga₀.₁₉Al₀.₀₆(OH)₂](CO₃)²⁻ ₀.₁₂₅..1.5H₂O) y MgZnAl (Mg₀.₆₄Zn₀.₁Al₀.₂₆).The study is divided in two parts: in the first one, the HTs are used as modifiers for the fabrication of carbon paste electrodes (CPE); these electrodes were electrochemically characterized and it is observed that the zinc in the lattice is reduced, this reduction process provokes some changes on HTs structure; moreover, these compounds are electrocatalysts of the oxidation of the hydroxides of the solution, to oxygen gas. Likewise, the presence of chlorides in the electrolyte improves the oxidation currents obtained; this could be because the chlorides catalyze the process or because they are oxidizing. On the other hand, the chlorides impede the zinc reduction inside of the lattice, requiring a higher energy (higher overpotentials) to achieve the zinc reduction The second part is the electrochemical degradation of the dye, by electrolysis of solutions 1 x10⁻⁴ M IC /0.05M NaCl for 8 hours, (in a cell with two compartments); for this, the HTs are deposited on ITO. The films of HT are deposited by dripping, electrophoretic deposition (EPD) and dip coating. The discoloration of the solutions is followed using UV-visible spectroscopy; the discoloration percentages obtained are highs and the HT ZnGaAl immobilized by EPD is the more efficient material. The kinetic data of discoloration are found in a good accordance with pseudo-first order and the apparent rate constants are similar independently of the HT and the immobilization method used. The mass spectrometry (MS) of the solutions after electrolysis shows that the obtained products are the same, independently of the electrode used for the degradation. From the obtained peaks in the mass spectra, a pathway for the degradation of IC was proposed.
La utilización de los materiales tipo Hidrotalcita (HT) para la degradación de colorantes ha sido ampliamente estudiada en los últimos años; sin embargo, estos estudios se han limitado a su uso como adsorbentes o fotocatalizadores en soluciones modelo, lo que genera problemas de disposición de los desechos obtenidos y no tiene en cuenta la influencia de especies químicas tales como los cloruros, que se encuentran junto con el colorante en los efluentes residuales y dificultan el proceso de degradación del mismo. Con el fin de utilizar las HTs como electrodos para la oxidación electroquímica del Índigo Carmín (IC), se plantea la presente investigación, en la cual se realiza la síntesis, caracterización electroquímica e inmovilización sobre ITO (óxido de indio y estaño) de tres HTs, sin calcinar: MgZnGa (Mg₀.₅₈Zn₀.₁₇Ga₀.₂₅ (OH)₂](CO₃)²⁻ ₀.₁₂₅.1.5H₂O), ZnGaAl (Zn₀.₇₅Ga₀.₁₉Al₀.₀₆(OH)₂](CO₃)²⁻ ₀.₁₂₅..1.5H₂O) y MgZnAl (Mg₀.₆₄Zn₀.₁Al₀.₂₆). El estudio está dividido en dos partes; en donde inicialmente se utilizaron las HTs como modificadores de electrodos de pasta de carbono (CPE), los cuales se caracterizaron electroquímicamente, encontrándose que el zinc presente en la HT se reduce de manera que cambia la estructura de la red; además, estos compuestos resultan ser electrocatalizadores de la oxidación de los hidróxidos, presentes en la solución, a oxígeno gas. Así mismo, la presencia de los cloruros en el electrolito mejora las corrientes de oxidación obtenidas, ya sea porque están catalizando el proceso o porque los mismos se están oxidando; por otra parte, éstos dificultan la reducción del zinc dentro de la red siendo necesaria la aplicación de sobrepotenciales para que ésta se lleve a cabo. Posteriormente, se realizó la inmovilización, sobre el vidrio conductor, indium tin oxide (ITO), de las HTs mediante goteo, depósito electroforético (DEF) e inmersión; los electrodos obtenidos se utilizaron para degradar electroquímicamente el colorante, mediante la electrólisis (en una celda con dos compartimentos) de soluciones 1 x10⁻₄ M IC /0.05M NaCl durante 8 horas. La decoloración de dichas soluciones se monitoreó mediante el uso de espectrometría UV-visible; se obtuvieron porcentajes de decoloración altos, y se encontró que la HT ZnGaAl inmovilizada mediante DEF es la más eficiente, alcanzando 90% de decoloración del IC. Se determinó que la decoloración en todos los casos sigue una cinética de pseudo primer orden y las respectivas constantes aparentes son similares, independientemente de la HT y el método de inmovilización utilizados. La espectrometría de masas (MS) de las soluciones resultantes de la degradación mostró que los productos obtenidos después de la electrólisis son independientes del electrodo utilizado. A partir de los resultados obtenidos se propone un mecanismo de degradación.
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