Síntesis y caracterización de catalizadores tri-metálicos Pt-Ru-Mo soportados en carbón para la reacción de oxidación de metanol en medio ácido Público Deposited

El presente trabajo de Tesis Doctoral está estructurado en VI capítulos. Se incluyen, un capítulo de Introducción (I), uno de revisión bibliográfica (II), cuyo objetivo es situar y relacionar los resultados que aquí se presentan con los que se han publicado anteriormente en el campo; en el capítulo III se presenta la metodología seguida para la obtención y caracterización de nuestros catalizadores y finalmente, en los capítulos IV-VII se presentan los resultados, discusión y conclusiones generales. El principal objetivo de esta investigación fue la obtención de catalizadores tri-metálicos Pt-Ru-Mo soportados en grafito. La metodología experimental se dividió en dos partes. En la primera, se realizó la síntesis y caracterización de los sistemas ternarios empleando sales precursoras de los correspondientes metales. Se emplearon dos métodos de síntesis; uno llamado método de impregnación y el otro método llamado co-impregnación, la diferencia entre estos métodos es la incorporación de las sales al soporte; por ejemplo, para el caso del método de impregnación la incorporación de las sales precursoras se realizó a diferentes tiempos y por el método de co-impregnación las sales precursoras fueron incorporadas al soporte de manera simultánea. Por el método de impregnación, se obtuvo un catalizador tri-metálico etiquetado como IM/C, este catalizador fue sometido a un proceso de reducción, el cual consistió en hacer pasar un flujo constante de H2 a 300оC y así obtener los correspondientes estados metálicos de dichas sales. Utilizando el método de co-impregnación, se sintetizaron los catalizadores tri-metálicos etiquetados como CoIM/C, CoIM3/C y CoIM5/C, el primero de ellos fue sometido a las mismas condiciones de reducción que las utilizdas en el catalizador IM/C. Para los sistemas CoIM3/C y CoIM5/C, antes de ser reducidos con el flujo de H2, se sometieron a un proceso de calcinación con un flujo de O2 a temperatura de 300 y 500оC respectivamente. En todos los casos se obtuvieron polvos de color negro, los cuales fueron caracterizados por reducción a temperatura programada (TPR), difracción de rayos-X, microscopía electrónica de barrido (SEM), microscopía electrónica de transmisión (TEM), desorción a temperatura programada (TPD) y espectroscopia fotoelectrónica de rayos-X (XPS). A partir de los estudios antes mencionados se observó que el catalizador tri-metálico IM/C presento tamaños de partícula entre 3 y 6 nm; para el caso de los catalizadores tri-metálicos CoIM/C, CoIM3/C y CoIM5/C estos tamaños de partículas aumentan en función del tratamiento térmico a que fueron sometidos. Por otro lado, en todos los sistemas tri-metálicos los estados de oxidación determinados por XPS, fueron predominantemente Pt̨, Rų y Mo6+ . La segunda parte, consistió en el estudio de la actividad catalítica de los catalizadores sintetizados utilizando la reacción de oxidación de metanol para ello, todos los catalizadores se sometieron a un estudio electroquímico a partir de la técnica de Voltamperometía Cíclica (VC). La caracterización voltamperométrica reveló que todos los catalizadores tri-metálicos sintetizados, se puede llevar a cabo la adsorción de metanol. Este análisis electroquímico, mostró que los núcleos metálicos permanecen accesibles, independientemente del tratamiento térmico a que es sometido el catalizador. Todos los sistemas tri-metálicos presentaron una gran densidad de corriente en comparación con los sistemas mono-metálicos (Pt/C) y bi-metálicos (Pt-Ru/C, Pt-Mo/C). Particularmente, el catalizador tri-metálico CoIM3/C mostró un mejor desempeño en comparación con los demás catalizadores tri-metálicos a bajos potenciales (por debajo de los 500 mV vs. ENH) en condiciones estacionarias. La densidad de corriente obtenida sobre el catalizador CoIM3/C durante la electro-oxidación de metanol es 5 veces más grande que la observada sobre un sistema bi-metálico como Pt-Ru/C.

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  • 2010
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Última modificación: 09/07/2022
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