Estudio de desactivación de catalizadores de Au/CeO₂ durante la oxidación preferencial de CO (PROX) a tiempos largos Pubblico Deposited
El propósito de este trabajo es estudiar la desactivación de catalizadores Au/CeO2, en la Oxidación Preferencial de CO (PROX-CO), debido a que existe la posibilidad de usar este tipo de sistemas catalíticos para la purificación de corrientes ricas en H2 que se usan como fuente de energía en celdas de combustible o en otros procesos. La pérdida de actividad de estos catalizadores ha sido adjudicada a diversos fenómenos y por ello, en este trabajo se llevó a cabo un estudio detallado sobre la desactivación, determinando las condiciones óptimas de operación de los catalizadores, además de que se usó por primera vez la Espectroscopía de Reflectancia Difusa en la región de UV-visible (DRUV) in situ durante el tiempo de reacción. Esta técnica permitió observar en tiempo real los cambios sufridos en los catalizadores de Au con respecto al Plasmón de superficie, lo cual indica que la relación de las especies Aun+/Au0 disminuye y también se observó cambios en la ceria, con respecto en la energía de brecha lo cual nos indica que el ciclo redox de la ceria sufrió cambios durante el tiempo que duró la reacción (164 h). Los cambios que se observaron en UV-Vis fueron confirmados a través de técnicas XANES y XPS ex situ. En las curvas de estabilidad obtenidas de los catalizadores, presentan similares comportamientos a lo largo del tiempo de reacción, pero tienen diferente actividad con respecto al contenido de Au. El funcionamiento observado en los catalizadores nos indica que la pérdida de actividad no solo se debe a un solo factor, como se ha mencionado en la literatura, sino que se debe a un conjunto de causas que provocan la disminución de la actividad, para corroborar la presencia de estos fenómenos encontramos en nuestros resultados de caracterización por UV-visible, XANES, HRTEM y XPS donde indican que la pérdida de actividad se debe a variaciones en la morfología y cantidad de especies de Au, mostrando que los procesos de sinterizado, reducción del Au y el soporte, son graduales y se llevan a cabo al mismo tiempo, lo que indica que el mecanismo de desactivación es más complejo de lo que se había pensado anteriormente, por lo cual hay que replantear los modelos de desactivación, ya que estos deben de tomar en cuenta más de un efecto, además de que se puede hacer uso de la información obtenida a través de las técnicas espectroscópicas in situ, las cuales permiten observar en tiempo real lo que les sucede a los catalizadores de Au/CeO2.
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