Ánodos dimensionalmente estables a base de Sn, Sb, Gd y Ru para aplicaciones en la degradación de compuestos orgánicos - López Morales, Francisco (Universidad Autónoma Metropolitana, 2016)
Esta investigación comprende el estudio de los ánodos de Ti/SnO2-Sb(5%) bajo la influencia de los dopantes Gd(0, 1, 2 y 3% molar) y/o Ru (0, 1, 2 y 3% molar) así como de la intercapa de RuO2 entre Ti y la película de SnO2-Sb(5%). Simultáneamente, fue analizado el efecto de la temperatura de calcinación en el ánodo Ti/SnO2-Sb-Gd(1%)-Ru(0.5%). Las películas a base de Sn, Sb, Gd y/o Ru soportadas en Ti, fueron preparadas usando la técnica sol-gel llamada método del precursor polimérico o método Pechini. El estudio termogravimétrico y térmico diferencial de las soluciones precursoras determinó las condiciones óptimas de formación de óxidos metálicos y por consiguiente de las condiciones térmicas de preparación de las películas sobre titanio que conforman los ánodos de estudio. En una primera etapa los ánodos preparados fueron caracterizados: por difracción de rayos X, microscopía electrónica de barrido, energía dispersiva de rayos X, espectroscopía fotoelectrónica de rayos X y espectroscopía electrónica Auger. En la segunda etapa fueron caracterizados usando las técnicas electroquímicas: de potencial a circuito abierto, voltamperometría cíclica, determinación del factor de rugosidad, medidas de la pendiente de Tafel en la zona de la reacción de evolución de oxígeno y pruebas de vida a condiciones aceleradas. La tercera etapa comprendió el estudio de la actividad electrocatalítica de los ánodos en la oxidación de fenol, mediante el análisis de las soluciones electrolizadas por las técnicas de espectroscopía UV-Vis, carbono orgánico total y cromatografía líquida de alta eficiencia. Los electrodos Ti/SnO2-Sb(5%)-Gd(X%) muestran diferencias en el comportamiento para cada una de las técnicas de caracterización señaladas en el párrafo anterior y estos cambios son inducidos por la introducción de Gd. La morfología de las películas con Gd tiende a ser rugosas y agrietadas. La difracción de rayos X muestra una sola fase tipo casiterita de SnO2. Sb tiende a segregarse en la superficie conforme aumenta el contenido de Gd. Existe una disminución de la reacción de evolución de oxígeno conforme incrementa el contenido de Gd sin modificar el potencial de evolución de oxígeno. El factor de rugosidad disminuye para aquellos dopados con Gd. El tiempo de vida acelerada decrece conforme aumenta el contenido de Gd. Un mejor desempeño en la electrooxidación de las soluciones de fenol e intermediarios, tomando en cuenta el decrecimiento de la banda a λ=270nm en su espectro UV-Vis, remoción de carbono orgánico total y de los niveles de la molécula de fenol, fue encontrado para el ánodo con Gd al 1%. El estudio de los ánodos Ti/SnO2-Sb-Gd(1%)-Ru(0.5%) a 500, 600 y 700°C muestra un efecto inducido por la temperatura de calcinación. La morfología de todas las películas es rugosa y se vuelven más agrietadas conforme aumenta la temperatura de calcinación. El volumen de celda unitaria de SnO2 tiende a aumentar conforme aumenta la temperatura de calcinación. Sb tiende a segregarse en la superficie para el ánodo a 700°C mientras que los ánodos a 500 y 600 presentan comportamientos similares. La reacción de evolución de oxígeno aumenta conforme disminuye la temperatura de calcinación y el potencial de inicio fue menos positivo para el ánodo a 500°C. El factor de rugosidad aumenta conforme aumenta la temperatura de calcinación. El tiempo de vida acelerada disminuye conforme aumenta la temperatura de calcinación. El ánodo a 600°C fue el ánodo que favorece una mayor electrooxidación tomando en consideración el decrecimiento de la banda a λ=270nm en su espectro UV-Vis, la medición de los niveles remoción de carbono orgánico total y de remoción de la molécula de fenol e intermediarios. La morfología en la superficie de los ánodos Ti/SnO2-Sb-Gd(1%)-Ru(X%) es compacta y tiende a ser rugosa conforme aumenta el contenido de Ru y el de intercapa de Ti/RuO2/SnO2-Sb-Gd(1%) muestra una superficie compacta con grietas aisladas. Solamente la fase de SnO2 tipo casiterita fue encontrada para todas las muestras y el volumen de celda unitaria de SnO2 disminuye conforme aumenta el contenido de Ru. La segregación superficial de Sb disminuye para los ánodos dopados con Ru. El potencial de inicio de la reacción de evolución de oxígeno muestra fue similar para los ánodos dopados con Ru mientras que el ánodo con intercapa Ti/RuO2/SnO2-Sb-Gd(1%) muestra una reacción de óxido-reducción proveniente de RuO2, simultáneamente presenta un favorecimiento de la reacción de evolución de oxígeno. La pendiente de Tafel disminuye para aquellos dopados con Ru. El factor de rugosidad aumenta conforme aumenta el contenido de Ru. El tiempo de vida a condiciones aceleradas muestra que conforme aumenta el contenido de Ru aumenta la estabilidad del electrodo; el ánodo con intercapa Ti/RuO2/SnO2-Sb-Gd(1%) presentó un tiempo prolongado de uso comparado a los ánodos dopados con Ru. Los ánodos dopados con Ru muestran ser eficaces en el abatimiento de la banda a λ=270nm en su espectro UV-Vis, la medición de los niveles remoción de carbono orgánico total y de remoción de la molécula de fenol, presentando comportamientos similares los ánodos con Ru al 0 y 0.25%. El ánodo con Intercapa de RuO2 presenta un pobre abatimiento de carbono orgánico total, de fenol y sus intermediarios.