Estudio de sistemas catalíticos bimetálicos Pt-Au/grafito preparados por óxido-reducción de superficies Público Deposited

Se prepararon catalizadores modelo Pt-Au soportados sobre grafito (C), por el método de óxido-reducción de superficies. El principal objetivo fue investigar el estado de agregación y la influencia del Au sobre las propiedades superficiales y catalíticas del catalizador monometálico soportado W C . El depósito del Au se realizó de manera selectiva sobre las partículas de Pt, por medio de un método nuevo de preparación, a saber, la reacción de óxido-reducción de superficies a temperatura ambiente. Se emplearon dos variantes del método de preparación, el primero, h e la óxido-reducción directa, utilizando el mismo Pt como agente reductor. El segundo método, de “recarga”, utilizando hidrógeno preadsorbido sobre las partículas de Pt como agente reductor. Se caracterizaron las propiedades de los catalizadores Pt-Aulgrafito por difiacción de rayos X, microscopía electrónica de transmisión, espectroscopía dispersiva de energías, microscopía electrónica de alta resolución y reacciones catalíticas de prueba como son la hidrogenólisis de metilciclopentano, la hidrogenación de o-xileno, la reformación de n- heptano y la hidrogenación de crotonaldehído. Se utilizaron métodos de simulación tipo Monte Carlo, con el fin de predecir los sitios más probables que puede ocupar el Au sobre la superficie de las partículas de Pt. Se exploró la interacción platino-oro a escala nanométrica por medio de las técnicas EDS (espectroscopía dispersiva de energías) y HREM (microscopía electrónica de alta resolución), encontrándose que la mayoría de las partículas metálicas se encuentran constituidas por Pt y Au. Cuando se somete el catalizador bimetálico Pt-Aulgrafito a un tratamiento de reducción en H2 a alta temperatura (entre 150 y 5OO0C), los átomos de Au migran sobre la “superficie” de las partículas de Pt, observándose un aumento de la relación Au/pt (determinada por EDS) en función del incremento de la temperatura de reducción.

Por el contrario, los análisis por espectroscopía de absorción atómica presentan una relación Au/Pt constante. Esto indica que al nivel nanométrico existe un efecto de “apantallamiento” del Au sobre el Pt. La difiacción de rayos X indica que la fase Au se encuentra agregada en forma de cristales pequeños. A altas temperaturas se observa un corrimiento del pico principal de Au( 1 1 1) hacia Pt( 1 1 l), lo que indica que átomos de AuResumen están siendo sustituidos por átomos de Pt, y por Io tanto el plano Au( 1 1 1) se desplaza hacia la región de distancias interplanares pequeñas. Se encontró que la actividad de los catalizadores bimetálicos en las reacciones de hidrogenación de o-xileno, reformacíón de n-heptano y en la hidrogenación de crotonaldehído es mayor que en el catalizador monometálico. La actividad de los catalizadores bimetitlicos es del orden de tres a cinco veces superior, dependiendo de la reacción estudiada. Sin embargo, no se observaron cambios importantes en los patrones de selectividad y conversión en ninguna de las reacciones por efecto de la formación de las partículas bimetálicas. Por el contrario, la actividad en la reacción de hidrogenólisis de metilciclopentano no varía notoriamente con el depósito de Au, tampoco la selectividad se ve modificada. La conversión en los catalizadores birnetálicos disminuye comparada con el catalizador monometálico. Finalmente, los cálculos t&ricos indicaron que los átomos de Au se depositan sobre las partícuIas de Pt preferentemente, más que sobre el grafito (C), específicamente en los bordes de los planos cristalinos (1 11)/(100) de las partículas cubo-octaédricas de Pt, en fimción del incremento de1 contenido de Au.

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  • 2001
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Última modificación: 09/29/2022
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