Efecto del soporte en las propiedades catalíticas del sistema NiMoS/Al₂O₃-ZrO₂ en la hidrodesoxigenación del guayacol Público Deposited

La hidrodesoxigenación (HDO) es una reacción importante, que parcial o completamente elimina compuestos oxigenados, representando una vía prometedora para producir bio-combustibles a precios razonables, en comparación con los combustibles fósiles. Por lo que el objetivo es alcanzar que el catalizador de HDO se optimice en actividad, selectividad y estabilidad. Como lo han destacado diversos autores [1-5] el tema más importante se centra en el desarrollo de catalizadores altamente selectivos y estables térmicamente. En respuesta al problema de eliminar el oxígeno en una molécula modelo como el guayacol, en este trabajo un sistema catalítico soportado en el óxido mixto Al₂O₃-ZrO₂. El objetivo de esta propuesta es estudiar la relación de la funcionalidad ácida del soporte en el desempeño de la reacción, la funcionalidad de los sitios activos formados de la sulfuración y en su relación con la selectividad en la reacción de desoxigenación del guayacol en HDO. Los soportes de óxido mixto (Al₂O₃- ZrO₂) y óxidos puros de ZrO₂ y Al₂O₃ como referencia se prepararon mediante la técnica de sol-gel, incorporando zirconia en diferentes relaciones molares. Todos los soportes fueron caracterizados por fisisorción de N₂ donde nos indicó que al incorporar el ZrO₂ el área superficial del soporte se mantiene muy parecido al del Al₂O₃, en el DRX se observa que el soporte es amorfo el cual nos indica que la ZrO₂ se encuentra distribuida de manera uniforme en todo el soporte Al₂O₃, información que fue comprobada con el punto de carga cero el cual disminuyó para las muestras de óxidos mixtos con respecto a alúmina. Esto influyó en la dispersión de las especies de molibdeno y níquel debido que cambió la interacción con las cargas superficiales de los soportes. Las pruebas de acidez mostraron que al incorporar la zirconia en, hay distribución de los sitios ácidos Lewis/ básicos Brϕnsted. Lo que significaría que nuevos sitios ácidos y básicos se formaron al soportar Mo tanto en Al₂O₃ como en los óxidos mixtos AZ. Utilizando los soportes se impregnaron los respectivos precursores oxidados de Mo y NiMo por impregnaciones incipientes sucesivas. Estos precursores fueron caracterizados en DRS, en el UV-Vis y TPR. Los catalizadores (sulfuros de Ni y Mo) fueron caracterizados por HRTEM para verificar la dispersión de las laminillas de MoS₂. Se encontró que las especies de Mo se encuentran más dispersas sobre los óxidos mixtos Al₂O₃-ZrO₂ que en la alúmina y la adición de Ni tiene el efecto de dispersar a las especies de MoO3 y facilitar su reducción (TPR). En el análisis de XPS se observó una mayor disponibilidad de Ni en la superficie del catalizador. Los catalizadores se evaluaron en la HDO del guayacol en un reactor Batch a 593 K y 5.5 MPa de presión de hidrógeno, se muestra que los catalizadores con soportes de óxidos mixtos presentaron selectividad a formar fenol y disminuir la formación de catecol que se forma a partir de la ruta de desmetilación que es una ruta indeseada debido a que provoca la formación de coque.

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  • 2020
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Última modificación: 09/30/2022
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